A partir de 1867, Carl Menger se abocó a la economía. Durante los siguientes años, Carl Menger trabajó en el sistema que mas tarde expondría en los Grundsätze der Volkswirtschaftslehre. Según palabras de Hayek: “al estudiar lo hechos relacionados al mercado, se dio cuenta del marcado contraste existente entre las teorías tradicionales sobre los precios y los hechos que las personas de experiencia práctica consideraban decisivos para la determinación de los precios”.
En 1870 Carl Menger obtuvo un puesto en el departamento de prensa del Gobierno de Austria, que estaba compuesto por miembros del partido liberal. Con un trabajo publicado y el examen pertinente aprobado, Carl Menger comenzó a dictar clases en la Facultad de Derecho y Ciencias Políticas de la Universidad de Viena.
En 1871 Carl Menger publicó Gründsätze der Volkswirtschaftslehre (Principios de Economía). Los principios fueron concebidos como el primer volumen de un gran tratado, pero el resto no vio la luz. El valor de un bien, es igual al último uso al que se aplicó, sin embargo, Carl Menger no utilizó el término “marginal”, Wieser sería el que aplicaría el término “Utilidad Marginal Decreciente” para el fenómeno que describía Menger. Carl Menger no concibió que las necesidades fuesen medibles cardinalmente.
En 1876, Carl Menger obtuvo un nombramiento para ser tutor del príncipe Rudolph de Ausburgo. Durante los dos años siguientes, Carl Menger viajó con Rudolph por Europa. A su regreso a Viena, Carl Menger fue nombrado en la Junta de Economía Política de la Facultad de Viena, donde trabajó como Profesor hasta 1879.
Como profesor, Carl Menger se dedicó también a la formulación y defensa del método que adoptó en los Principios de Economía. Este libro había sido ignorado en Alemania, debido que en los 1870s, Alemania estaba bajo la influencia de la Joven Escuela Histórica Alemana, dirigida principalmente por Gustav Schmoller era muy hostil al estilo “abstracto” de “teorizar” de Carl Menger.
Los resultados de la investigación de Carl Menger sobre metodología fueron publicados en 1883 en un libro titulado Untersuchungen uber die Methode der Sozialwissenschaften und der politischen Okonomie insbesondere (Investigaciones sobre el Método de las Ciencias Sociales y de la Economía Política en particular). Mientras los Principios de Economía fueron ignorados en Alemania, las Investigaciones causaron furor entre los economistas alemanes que respondieron acaloradamente atacando a Carl Menger. El término “Escuela Austriaca” surgió desde los economistas alemanes para enfatizar el aislamiento de Carl Menger y sus seguidores de la corriente principal de los economistas alemanes. Carl Menger respondió a los ataques de los alemanes con un panfleto publicado en 1884 denominado Irrthumer des Historismus in der deutschen Nationalokonomie (Errores del Historicismo en la Economía Alemana). El debate continuó y es denominado Methodensteit (Discusión sobre los Métodos).
Los escritos y enseñanzas de Carl Menger atrajeron a muchos seguidores, entre los que se destacaron Eugen von Böhm-Bawerk y Friedrich von Wieser, que luego de Carl Menger continuaron desarrollando la Economía Austriaca. A fines de los 1980s, la influencia de Carl Menger llegó a países de habla no germánica: Francia, Países Bajos, Estados Unidos y Gran Bretaña.
A partir aproximadamente de mediados de los 1880s, los intereses de Carl Menger se dirigieron desde temas metodológicos hacia teoría económica pura y economía aplicada. En 1888 publicó Zur Theorie des Kapitals (Sobre la Teoría del Capital). También fue miembro de una comisión encargada de reformar el sistema monetario austriaco, lo que lo llevó a interesarse por temas monetarios y a publicar diversos artículos sobre el tema en 1892, entre los que se puede mencionar a Geld (Dinero), que constituye una contribución a la teoría monetaria. Carl Menger continuó sus actividades académicas hasta 1903, pero durante este período y hasta su muerte en 1921 no publicó ninguna obra de envergadura.